2024 年 8 月 23 日，谷歌 DeepMind 团队宣布了一项新方法 —— 自然激发态变分蒙特卡罗（NES-VMC），通过神经网络提升了激发态计算的准确性。该方法通过将变分蒙特卡罗（VMC）推广到激发态，把求解激发态问题转化为扩展系统的基态问题，无需正交化处理即可自动保证激发态的线性独立。结合 FermiNet 和 PsiFormer 神经网络模型，NES-VMC 能够计算分子的激发能和振子强度，甚至是计算任意可观测量。
实验结果显示，该方法对复杂分子的垂直激发能量进行了预测，并在复杂的双重激发系统中得到了与实验值非常接近的垂直激发能。例如，在计算某复杂分子的垂直激发能量时，NES-VMC 方法的预测值与实验值的误差仅为 0.01 eV，而传统方法的误差则高达 0.05 eV。此外，在双重激发系统的测试中，NES-VMC 方法的预测结果与实验值几乎完全一致。
传统的激发态计算方法，如密度泛函理论（DFT）和耦合簇（CCSD），虽然在某些情况下表现良好，但在处理复杂分子和多重激发系统时，往往面临计算精度和效率的瓶颈。NES-VMC 方法通过无参数设计和神经网络的结合，克服了这些瓶颈，提供了更高的计算精度和效率。
与现有方法相比，NES-VMC 方法具有一些优势。首先，NES-VMC 方法无需正交化处理，自动保证激发态的线性独立性，这简化了计算过程。其次，结合 FermiNet 和 PsiFormer 神经网络模型，NES-VMC 方法能够处理更复杂的分子结构和多重激发系统，提供更高的计算精度。实验结果显示，NES-VMC 方法在多个测试案例中的表现优于传统方法，尤其是在复杂分子的垂直激发能量预测和双重激发系统的计算中，NES-VMC 方法的预测结果与实验值非常接近。